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    山東化學(xué)化工學(xué)會(huì)

    具有梯度熱塑性的金屬配位超分子形狀記憶聚合

    瀏覽次數(shù): 342   發(fā)布時(shí)間:2017-09-08 09:23:18   發(fā)布人:editor

       形狀記憶聚合物(SMP)是形變后在一定的外界條件下可恢復(fù)其初始形狀的高分子材料,其被廣泛應(yīng)用于醫(yī)用器械,可展開(kāi)航天結(jié)構(gòu)和先進(jìn)的制造業(yè)。聚合物材料的固態(tài)塑性可通過(guò)在形狀記憶聚合物網(wǎng)絡(luò)中動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵交換,賦予聚合物永久性形變恢復(fù)的能力(有關(guān)工作已發(fā)表:Xie T., Zhao Q., et al., Sci. Adv. 2016, 2, e1501297; Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 11421; Adv. Mater. 2017, 29, 1606100)。由于在常規(guī)的聚合物網(wǎng)絡(luò)中不具有時(shí)空控制,因此限制了材料的進(jìn)一步應(yīng)用的能力。金屬離子與配體之間的相互作用既具有類(lèi)似共價(jià)鍵的高鍵強(qiáng),又保持了超分子作用動(dòng)態(tài)可逆變化的特性。本文設(shè)計(jì)合成了基于金屬配位交聯(lián)的超分子形狀記憶聚合物網(wǎng)絡(luò),并實(shí)現(xiàn)了聚合物材料的固態(tài)塑性。

     
      【成果簡(jiǎn)介】
     
      日前,浙江大學(xué)謝濤教授和趙騫副教授(共同通訊作者)等人在A(yíng)ngewandte Chemie International Edition上以題為 “A Metallosupramolecular Shape-Memory Polymer with Gradient Thermal Plasticity” 發(fā)表了近期課題組有關(guān)的研究成果和進(jìn)展。碩士生楊立鵬與博士生張國(guó)高為論文共同第一作者。本文研究了金屬配位超分子形狀記憶聚合物材料的制備和調(diào)控,其中在聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的金屬配位鍵能夠調(diào)控聚合物材料的塑性行為,并使其在寬溫度范圍內(nèi)保持塑性行為。進(jìn)一步研究表明,通過(guò)調(diào)整聚合物膜內(nèi)部金屬離子的擴(kuò)散能夠?qū)崿F(xiàn)材料在空間梯度范圍內(nèi)的塑性行為,進(jìn)一步拓展了形狀記憶材料的應(yīng)用范圍。
     
      【圖文導(dǎo)讀】
     
      圖1 金屬配位超分子聚合物的設(shè)計(jì)和合成示意圖
     
     
      
     
     
     
      (a) 金屬配位超分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的合成;
     
      (b) 梯度網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的空間分布。
     
      圖2 不同網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)樣品的熱機(jī)械性能表征
     
     
     
     
      (a) 摻雜Ni離子的樣品在100℃條件下的應(yīng)力松弛;
     
      (b) 摻雜不同金屬離子(Ni,F(xiàn)e和Zn)的樣品在90℃下的應(yīng)力松弛;
     
      c-f CP2-Ni樣品的測(cè)試曲線(xiàn),包括:
     
      (c) 不同溫度下的應(yīng)力松弛;
     
      (d) 測(cè)試得到的Arrhenius曲線(xiàn);
     
      (e) 形狀記憶循環(huán)曲線(xiàn);
     
      (f) 塑性和彈性相結(jié)合的循環(huán)曲線(xiàn)。
     
      圖3 金屬配位超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)材料的梯度塑性
     
     
      
     
     
     
      (a) 梯度形狀記憶聚合物的形成過(guò)程;
     
      (b) 金屬離子的梯度分布和其在100℃下的應(yīng)力松弛行為;
     
      (c) 由彈性和梯度塑性引起的多功能形狀變化行為的可視圖片。
     
      【小結(jié)】
     
      本文利用金屬離子與配體之間的相互作用,實(shí)現(xiàn)了動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)變超分子鍵并且使其在形狀記憶聚合物具有熱塑性。該方法拓展了除動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵之外的網(wǎng)絡(luò)聚合物塑性結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì),另外本文通過(guò)控制兩種不同金屬離子在聚合膜制備過(guò)程中的擴(kuò)散程度,成功制備得到了具有空間梯度的塑性行為,結(jié)合有彈性的形狀記憶行為,進(jìn)一步為形狀記憶材料提供了多功能的應(yīng)用,為將來(lái)形狀漸變裝置的研發(fā)提供了新的思路。
     
      通訊作者簡(jiǎn)介:
     
      謝濤教授,從事多功能智能高分子材料基礎(chǔ)及應(yīng)用研究,在形狀記憶高分子、質(zhì)子交換膜、仿生智能高分子等方向取得了多項(xiàng)重要研究成果。近年來(lái)作為通訊作者在包括Nature,Sci. Adv.,Adv. Mater.,Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Funct. Mater.等期刊發(fā)表多篇學(xué)術(shù)論文。擁有超過(guò)70項(xiàng)美國(guó),德國(guó),日本,中國(guó)及世界專(zhuān)利。研究成果多次被國(guó)際權(quán)威科學(xué)媒體廣泛報(bào)道。
     
      趙騫副教授,浙江大學(xué)化工學(xué)院副教授,主要從事功能性水凝膠材料的制備與應(yīng)用,復(fù)雜形變高分子材料和基于刺激-響應(yīng)高分子材料的傳感器與執(zhí)行器。
     
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