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    山東化學化工學會

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    自支撐Ni3S2納米片陣列用于高能量密度的非對稱超

    瀏覽次數: 342   發布時間:2017-09-19 10:49:17   發布人:editor

       【引言】

     
      作為新能源的代表之一,超級電容器在解決全球能源問題的持久戰中發揮著非常重要的作用。為了實現它在多種領域的應用,努力提高其能量密度以能與電池系統相媲美,是提高超級電容器性能的具有挑戰性的任務之一。其中,贗電容器依靠快速的法拉第反應來儲存和釋放電荷,通常顯示出比雙電層電容器更高的容量。然而,在贗電容器中,大多數金屬氧化物和氫氧化物具有半導體或絕緣體的特性,因此此類電極材料必須巧妙地設計,以實現贗電容器的最佳能量輸出。
     
      【成果簡介】
     
      2016年12月15日,ACS Applied Materials & Interfaces發表題為“合理設計地自支撐Ni3S2納米片陣列用于超高能量密度的先進非對稱超級電容器”Rational Design of Self-Supported Ni3S2 Nanosheets Array for Advanced Asymmetric Supercapacitor with a Superior Energy Density的研究論文,通訊作者為電子科技大學的陳俊松教授和新加坡國立大學的D. J. Blackwood教授。本文亮點:在本工作中,作者通過對活性物質的納米結構進行控制,以及對其化學組分進行改性,合理地設計出一套完整的合成體系,成功制備了直接生長于泡沫鎳基底上的自支撐Ni3S2納米片陣列。該材料在三電極體系中于50 A g-1的極高電流密度下表現出的可逆容量高達1000 F g-1,并且循環20000次以后并沒有明顯的衰竭。隨后,本材料在與活性炭組成的不對稱電容器(ASC)中體現出了高達202 W h kg-1的能量密度。
     
      【圖文導讀】
     
      方案1. α- Ni(OH)2和Ni3S2的生長示意圖
     
      
     
     
     
      第一步是一個在60°C低溫濕化學過程,以2-甲基咪唑(2-MI)為結構導向劑,使α- Ni(OH)2納米片生長在泡沫鎳基底上。第二步通過水熱硫化處理使α- Ni(OH)2轉化為為純相Ni3S2。這個過程也會將泡沫鎳基底的表層轉化為Ni3S2,以作為Ni3S2納米片與泡沫鎳基底之間的重要連接,建立一個高效的電子擴散路徑。
     
      圖1. α- Ni(OH)2納米片(Ni(OH)2@Ni)的表征結果
     
      
     
     
     
      α- Ni(OH)2納米片具有較高的結構柔和度,緊密而又整齊地排列在泡沫鎳基底上,形成了一個完整的平均厚度為1.4 μm的薄膜。
     
      (A-C)為α- Ni(OH)2納米片的SEM 圖像,(B)的插入圖為α- Ni(OH)2納米片的放大圖;
     
      (D)為α- Ni(OH)2納米片的TEM圖像,插入照片顯示了含有α- Ni(OH)2納米片的膠體懸浮液具有丁達爾現象;
     
      (E)為α- Ni(OH)2納米片的HRTEM圖像;
     
      (F)為無泡沫鎳支撐的α- Ni(OH)2納米片的XRD圖。
     
      圖2. Ni3S2納米片(Ni3S2@Ni)的形貌表征結果
     
      
     
     
     
      Ni(OH)2的二維納米結構在硫化后仍得到了很好的保持,體現出了該材料較高的結構穩定性。改性后的Ni3S2納米片表面具有微小的皺紋狀結構。
     
      (A-D)為Ni3S2@Ni的SEM圖像;
     
      (E)為從泡沫鎳基底上分離的Ni3S2納米片的TEM圖像;
     
      (F)為從泡沫鎳基底上分離的Ni3S2納米片的HRTEM圖像。
     
      圖3. Ni3S2@Ni的成份表征結果
     
      
     
     
     
      通過水熱硫化法制備的Ni3S2@Ni具有良好的結晶性。
     
      (A)為Ni3S2@Ni的XRD圖,證明制備的材料為菱形Ni3S2且結晶度較高;
     
      (B)為Ni3S2@Ni的XPS圖譜,證明Ni3S2中Ni的氧化態;
     
      (C)為Ni3S2@Ni的拉曼光譜。
     
      圖4. 三電極體系中Ni3S2@Ni的電容性能
     
      
     
     
     
      Ni3S2@Ni的電容量大,循環周期長,能量密度高。其性能優越于大多數已報道的鎳基材料。
     
      (A)為不同掃描速率下的CV曲線;
     
      (B)對比各種樣品由CV曲線計算出的電容;
     
      (C)為不同電流密度下的恒流放電曲線;
     
      (D)對比各種樣品由恒流放電曲線計算出的電容;
     
      (E)為在50 A g−1下的多循環充放電性能。
     
      圖5. Ni3S2@Ni∥AC ASC的性能
     
      
     
     
     
      Ni3S2@Ni∥AC ASC具有優異的電容性能,且能量密度和功率密度優于已報道的硫化鎳基ASCs。
     
      (A)為不同掃描速率下的CV曲線;
     
      (B)為根據(A)計算出的電容;
     
      (C)為不同電流強度下的恒流放電曲線;
     
      (D)為根據(C)計算出的電容;
     
      (E)為在10 A g−1下的多循環充放電性能。
     
      (F)為當前工作與其他文獻的能量密度vs功率密度曲線的比較圖。
     
      圖6. Ni3S2@Ni∥AC ASC的數碼照片
     
      
     
     
     
      該設備表現出優異的結構柔韌性(非彈性),及在不同彎曲狀態下其電化學性能并無顯著差異,而且其輸出能量顯著,在可穿戴電子設備中的應用潛力巨大。
     
      (A)為半固態(qSS) ASC,藍色虛線矩形標記為實際工作裝置的部分;
     
      (B)為qSS ASC處于彎曲的狀態;
     
      (C)為兩個ASCs串聯供電18個排列模式為“NUS”綠色發光二極管。
     
      【小結】
     
      在這項工作中,作者通過合理地設計兩步法,利用2-MI合成自支撐Ni3S2納米片陣列。該方法顯著地提高了材料的電容性能,在50 A g-1的極高電流密度下,體現出了1000 F g−1的可逆容量,并在20000次充放電循環以后并無明顯的衰竭。基于這種材料的非對稱電容器在1.7 kW kg−1的功率密度下,能量密度達到了202 W h kg−1。通過以目前的研究為例,我們對未來高性能電極材料的設計提供了一個合理的方向。
     
      參考文獻
     
      (1) Chen, J. S.; Guan, C.; Gui, Y.; Blackwood, D. J. Rational Design of Self-Supported Ni3S2 Nanosheets Array for Advanced Asymmetric Supercapacitor with a Superior Energy Density. ACS Appl. Mater. Interfaces. 2017, 9, 496−504
     
      (2) Simon, P.; Gogotsi, Y.; Dunn, B. Where Do Batteries End and Supercapacitors Begin? Science 2014, 343, 1210−1211.
     
      (3) Simon, P.; Gogotsi, Y. Materials for Electrochemical Capacitors. Nat. Mater. 2008, 7, 845−854.
     
      (4) Arico, A. S.; Bruce, P.; Scrosati, B.; Tarascon, J.-M.; van Schalkwijk, W. Nanostructured Materials for Advanced Energy Conversion and Storage Devices. Nat. Mater. 2005, 4, 366−377.
     
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